Simeone mori Atleticon në vitin 2011 dhe me klubin madrilen fitoi dy tituj kampion në Spanjë, Kupën e Mbretit, Superkupën e Spanjës, dy Europa League dhe dy Superkupa Evropiane.

Nën drejtimin e Simeone, Atletico u mund dy herë në finalen e Ligës së Kampionëve nga Real në 2014 dhe 2016.

Mediat spanjolle raportojnë se Simeone vendosi të tërhiqet këtë qershor pas disfatës së fundit ndaj Barcelonës (0:1) në javën e 16-të të La Ligës.

Para Atleticos, Simeone drejtoi Racing, Catania, San Lorenzo, River Plata dhe Estudiantes.